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自然钻石主要在地球地幔的金属熔体中变成，需要900-1400℃的高和缓5-6 GPa的高压环境中。凭证碳的相图，钻石在这么的高压和高温条款下才智达到热力学的褂讪景象。

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当今，高达99%的合成钻石是通过高压高温（HPHT）措施制造的。这一技巧最早由好意思国通用电气公司的科学家们在1955年开采，他们欺诈约7 GPa和1600°C的条款下的熔融硫化铁来合成钻石。HPHT技巧通过在较高的温度和压力下使用金属溶剂来促进碳的扩散。但是，这种措施受到制造经由中使用的物资的罢休，时常只可坐褥尺寸约为一立方厘米的钻石，因为杀青如斯高压的诞生仅能在相对较小的空间内操作。

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在这里，韩国蔚山科学技巧院Rodney S. Ruoff讲授结合Won Kyung Seong和Da Luo共同描述了使用液态金属在 1 atm 压力和 1,025 ° C 下孕育钻石晶体和多晶钻石薄膜的情况，冲突了上述措施中高温高压的罢休。通过甲烷的催化活化和碳原子向亚上层区域内的扩散，钻石在由镓、铁、镍和硅构成的液态金属的亚上层孕育。作家发现，碳在液态金属亚上层的过充足度导致了钻石的成核和孕育，而硅在褂讪四价键碳簇方面阐述着迫切作用，在成核经由中起到了一定的作用。在中等温度和 1 atm 压力下，液态金属中（可移动）钻石的孕育为进一步的基础科学究诘和此类孕育的领域化提供了很多可能性。该究诘冲突了这一传统范式，评释了在模范大气压和较和缓的温度条款下，也大致孕育金刚石。说合效果以“Growth of diamond in liquid metal at 1 atm pressure”为题发表在《Nature》上，第一作家为福州大学（本科）/厦门大学（硕士）学友龚燕。

龚燕，韩国基础科学究诘院/蔚山科学技巧院化学系博士生，导师：Rodney S. Ruoff讲授；2017年本科毕业于福州大学；2020年硕士毕业于厦门大学材料学院，导师：詹达讲授/林乃波副讲授。（图片来自课题组网站）

钻石在 1atm 液态金属中孕育

作家欺诈含有镓、镍、铁和硅的液态金属在定制的冷壁真空系统中孕育钻石。该系统不错快速加热和冷却，石墨坩埚通过电流焦耳加热，温度阻挡精准（图1a,b）。在760 托的甲烷和氢气中，温度看守在1175°C，镍、铁和硅在液态镓中皆备熔解。在孕育15至30分钟时，发现钻石晶体部分埋在凝固的Ga-Fe-Ni-Si合金片中，部分知道名义（图 1d、e）；60分钟时不雅察到钻石晶体因密度加多而变成微米级岛状区域（图 1f）。150分钟后，变成了着实贯穿的、具有多种心思的钻石薄膜（图 1g），跳跃150分钟，薄膜厚度和形态无显赫变化。

图 1在与石墨界面处的液态金属名义合成钻石

钻石的表征

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使用盐酸熔解金属合金片后，不错将孕育的钻石薄膜分层并移动到其他基底。在镀有Quantifoil孔状无定形碳薄膜的铜TEM网格上，移动的钻石薄膜透明度高（图 1i）。AFM图像和同步加快器的二维XRD分析骄慢，这些钻石薄膜为多晶体，具有立方结构（图 1k），阐述出（111）、（220）和（311）的衍射德拜环。

在本质中，作家用标识有99% 13C的 13CH 4替代平庸甲烷（图 2a）。经过150分钟孕育的样品骄慢，钻石和石墨的拉曼峰主要开端于 13CH 4（图 2b），这阐发碳源的迫切性。尽头是，在使用 13CH 4的本质中，生成的钻石和石墨均骄慢出与甲烷碳说合的特征，而与坩埚中的碳无关，皇冠新网址标明甲烷是一种比坩埚碳更有用的碳源。此外，532纳米激光引发的光致发光光谱中，SiV色心的零声子线（ZPL）强度骄慢出显赫的均一性，强调了高质地钻石孕育中甲烷的要道作用。

图 2：钻石的表征

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横截面TEM分析被用于究诘原生钻石、原生石墨以及它们与固化液态金属片相宣战区域的原子表率结构和元素构成。D150的大面积横截面TEM图像揭示了液态金属名义有一层钻石薄膜（图 3a）。高分辨率TEM分析标明，金属区域包含两种不同的结构：无定形的M1和晶体状的M2，M2区域骄慢出赫然且无错误的晶格条纹（图 3b、c）。通过TEM能量色散X射线光谱线剖面图，发现M1区域有大都碳存在，碳浓度从名义的26.5at%显赫下落至深度40纳米处的5.0at%，而M2区域的碳浓度褂讪在约3.0-5.0at%。这种高浓度的碳可能是M1区域呈现无定形结构的原因。

电子能量亏蚀光谱（EELS）扫尾骄慢，钻石区域是均匀的钻石薄膜，仅骄慢出一个主要的σ*峰（图 3e）。从[110]标的不雅察的原子分辨率TEM图像揭示了钻石区域沿(110)平面成列，骄慢了典型的C-C哑铃单位结构。作家还究诘了孕育初期钻石与液态金属名义之间的界面，发现孑然的钻石晶体奏凯宣战无定形的M1区域和结晶的M2区域（图 3g、h）。这些晶体的晶格角落与M1名义的对皆角度不一致，进一步揭示了复杂的界面相互作用。

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图3：SEM-FIB制备的横截面样品的TEM数据

钻石孕育机制

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作家使用 13CH 4和H 2进行了四次孕育本质，分散执续5分钟、10分钟、15分钟和150分钟，然后通过TOF-SIMS深度理解技巧究诘了固化液态金属片中上层区域的碳浓度。扫尾骄慢，在统共四次本质中，上层区域即使深达100nm仍含有大都的 13C，这与通过透射电子显微镜不雅察到的富碳区域M1相符。尽头是在10分钟的孕育本质中，固化液态金属片底部中心区域的碳浓度远高于15分钟本质。作家算计，10分钟时碳原子的上层浓度极高，着实达到变成钻石核的过充足景象，钻石的成核及快速孕育可能发生在10分钟至15分钟之间。此外，表面模拟骄慢，甲烷在液态金属名义被激活，硅原子在钻石的孕育经由中阐述了迫切作用，尤其是在作家之前的单晶钻石外延孕育究诘中。使用不同浓度的硅进行孕育本质骄慢，较高的硅浓度可促进较小晶体尺寸的钻石高密度孕育，这可能与硅在变成钻石前核中的作用说合。

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小结

作家发现了一种在1大气压和阻挡温度下使用液态金属合金孕育钻石的措施，这在以往需要5-6 GPa高压和高温的传统孕育模式中是前所未有的。所孕育的钻石膜不错移动到任何其他基底上。作家提议，通过扩大名义或界面、建立加热元件以遮蔽更大的潜在孕育区域，以及以新步地分拨碳到孕育区，不错杀青在更大面积上孕育钻石。使用液态金属的措施可能加快并鼓励钻石在各式名义上的孕育，也可能便于在小钻石（种子）颗粒上孕育钻石。推敲到液态金属过火共晶体的多种可能性，以及添加不同催化剂的后劲，结合多种可能的碳前体，探索此类措施孕育钻石的远景看起来尽头有但愿。

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